Сборник тезисов докладов


ГРАФИТОПОДОБНЫЙ НИТРИД УГЛЕРОДА В КАЧЕСТВЕ ФОТОКАТАЛИЗАТОРА



Pdf көрінісі
бет45/110
Дата31.12.2021
өлшемі6,55 Mb.
#21673
түріСборник
1   ...   41   42   43   44   45   46   47   48   ...   110
ГРАФИТОПОДОБНЫЙ НИТРИД УГЛЕРОДА В КАЧЕСТВЕ ФОТОКАТАЛИЗАТОРА  

ДЛЯ ПОЛУЧЕНИЯ ВОДОРОДА ПОД ВИДИМЫМ СВЕТОМ 

А.В. Журенок, Е.А. Козлова 

Федеральное государственное бюджетное отделение науки «Федеральный исследовательский центр 

«Институт катализа им. Г.К. Борескова Сибирского отделения Российской академии наук»,   

Россия, г.Новосибирск, пр. Лаврентьева, 5, 630090 

E-mail: 


angelinazhurenok@gmail.com

  

Ежегодный рост потребления энергии и истощение запасов используемого топлива привлекают 



внимание исследователей к водороду в качестве чистого и перспективного топлива. Одним из способов 

получения  водорода  является  фотокатализ  [1].  Графитоподобный  нитрид  углерода  (g-C

3

N

4



)  является 

одним  из  самых  интересных  материалов  для  фотокаталитического  разложения  воды,  так  как  обладает 

шириной  запрещенной  зоны  2,7  эВ,  позволяющей  ему  работать  в  видимом  диапазоне  излучения.  

Положение  зоны  проводимости, равное  -1,1 эВ, является одним  из  самых отрицательных значений для 

всех  известных  полупроводниковых фотокатализаторов и способствует  процессу восстановления воды

Также  g-C

3

N

4



  обладает  высокой  химической  и  термической  стабильностью,  позволяющей  проводить 

модификацию его поверхности без изменения состава и структуры. В рамках данной работы было изучено  

влияние условий приготовления фотокатализатора: тип предшественника, режим термической обработки 

и  количество  нанесенной  платины  на  скорость  фотокаталитического  выделения  водорода  из  водно-

щелочных растворов триэтаноламина. 

Нитрид  углерода  получали  термическим  разложением  предшественников:  меламина  и 

дициандиамида.  Температура  прокаливания  варьировалась  от  450  до  600  °С,  а  время  прокаливания 

составляло  2  или  4  часа.  Для  получения  более  активных  образцов  на  поверхность  наносили  платину 

методом  пропитки  раствора  H

2

PtCl



6

  с  последующим  2,5-кратным  восстановлением  избытком  NaBH

4



Фотокаталитические  эксперименты  по  получению  водорода  проводились  в  водно-щелочном  растворе 



триэтаноламина (триэтаноламин — 10 об.%, концентрация NaOH — 0,1 М). Реакционную смесь освещали 

видимым светом с помощью светодиода (λ = 450 нм).  

Синтезированные  образцы  были  исследованы  методами  РФА,  СДО  и  низкотемпературной 

адсорбции N

2

. РФА подтверждает, что и из меламина, и из дициандиамида был получен g-C



3

N

4



. Площадь 

поверхности  фотокатализаторов  значительно  увеличивается  с  увеличением  температуры  прокаливания. 

Образцы,  синтезированные  при  температурах  от  450  до  500  °C,  имеют  очень  низкую  удельную 

поверхность — до 10 м

2

 г

-1



; при температурах от 550 до 600 °C поверхность образцов становится равной 

13-28  м


2

  г


-1

.  Образцы,  синтезированные  из  меламина,  обладают  большей  площадью  поверхности,  чем 

образцы, полученные из дициандиамида. СДО образцов показали, что ширина запрещенной зоны немного 

уменьшается с увеличением температуры прокаливания.  

Увеличение температуры прокаливания предшественников привело к росту фотокаталитической 

активности  за счет повышения степени полноты реакции разложения меламина и дициандиамида. Стоит 

отметить,  что  корреляция  между  активностью  катализатора  и  удельной  площадью  поверхности 

нелинейная: так, катализатор, синтезированный из меламина при 600 °С в течение 2 ч и имеющий более 

низкую площадь поверхности — 19,5 м

2

 г



-1

,

 



показал большую активность, чем образец, синтезированный 

при 600 °С в течение 4 ч, но с большей площадью поверхности, равной 27,9 м

2

 г

-1



. Это может быть связано 

с  оптимальными  межплоскостными  расстояниями  и  размером  кристаллов  и  самым  низким  значением 

ширины  запрещенной  зоны—  2,87  эВ  у  образца,  синтезированного  в  течение  2  ч.  Так  как  платина  

позволяет  дополнительно  разделять  фотоиндуцированные  заряды,  то  ее  использовали  в  качестве 

сокатализатора.    Добавление  1  масс.  %  Pt  привело  к  более  высокой  каталитической  активности,  чем 

нанесение 3 масс, %, это, вероятно, связано с тем, что более высокая концентрация металла способствует 

рассеиванию падающего света и уменьшению поглощения света, а также с тем, что излишнее количество 

добавленных металлов в качестве сокатализатора может выступать центром рекомбинации. В результате 

оптимизации  методики  приготовления  катализатора  самую  высокую  каталитическую  активность  в 

реакции  получения  водорода  —  450  мкмоль  г

кат

-1

  ч



-1

  (кажущаяся  квантовая  эффективность  1,1  %)  — 

показал образец 1 % Pt/g-C

3

N



4

, полученный из меламина при температуре прокаливания 600 °C в течение 

2 ч. 

Благодарности: Работа выполнена при финансовой поддержке РФФИ 20-33-70086  





Достарыңызбен бөлісу:
1   ...   41   42   43   44   45   46   47   48   ...   110




©emirsaba.org 2024
әкімшілігінің қараңыз

    Басты бет