часть выпускаемых в мире солнечных эле-
ментов (СЭ), отражает до 35% света в фото-
активном диапазоне. Поверхностное отраже-
ние фотоэлемента вызвано значительной раз-
ностью между оптическими параметрами ма-
териала фотопреобразователя и окружающей
среды. Оно может быть уменьшено путем
нанесения антиотражающих интерференци-
онных покрытий, состоящих из одного или
нескольких однородных слоёв. Однако одно-
слойное покрытие не может эффективно
уменьшить отражение в широком диапазоне
длин волн из-за наличия соседних интерфе-
ренционных максимумов. Более широкий
спектральный диапазон может быть получен
или путем увеличения количества слоёв или
при использовании других технических ре-
шений. Один из способов решения задачи -
использование неоднородных по толщине
покрытий, обеспечивающих лучшее согласо-
вание оптических параметров различных сред
[1-3]. Недавно также было показано, что эф-
фективные антиотражающие покрытия мож-
но изготавливать с использованием наност-
руктурированного пористого кремния [4-6],
кроме того, из пористого кремния могут быть
изготовлены неоднородные слои [6].
В данной работе проведено иссле-
дование по уменьшению отражения от
поверхности кремния с использованием
неоднородных однослойных антиотражаю-
щих покрытий. С помощью численного
моделирования проведён поиск профилей
распределения оптических параметров в слое,
при которых достигается высокая эффек-
тивность работы антиотражающих покрытий.
Также изготовлены покрытия из пористого
кремния при различных режимах травления –
постоянного и изменяющегося во времени
тока
(спуска
и
подъёма).
Травление
производилось
стандартной
ячейке
и
капиллярным методом.
Методика проведения вычислений
Так как для прохождения электромаг-
нитных волн через неоднородные среды
точные решения известны только для неко-
торых профилей неоднородности среды,
целесообразно выбрать один из прибли-
жённых расчётных методов для достижения
большей общности и возможности модели-
рования любых распределений параметров
среды в слое. В представленной работе
используется метод разбиения неоднородного
слоя на тонкие однородные подслои [7].
Далее полученная последовательность из
тонких подслоёв рассчитывается как обычная
многослойная система. Кроме того, метод
разбиения на подслои позволяет путем
варьирования параметров подслоев подбирать
профиль слоя, обеспечивающий наилучшую
25
Вып. 12, Т.1, 2010
Журнал проблем эволюции открытых систем
эффективность.
При расчетах были использованы
формулы, выражающие отражение и про-
пускание подслоев через параметры подслоев
[8]:
ϕ
ϕ
2
2
1
2
2
1
1
i
i
e
r
r
e
r
r
r
−
−
⋅
⋅
+
⋅
+
=
,
i
i
i
i
i
i
i
i
e
r
r
e
t
t
t
ϕ
ϕ
2
1
1
1
−
+
−
+
⋅
⋅
+
⋅
⋅
=
, (1)
где r
i
, r
i+1
, t
i
и t
i+1
– коэффициенты Френеля:
i
i
i
i
i
n
n
n
n
r
+
−
−
=
−
−
1
1
,
1
1
1
+
+
+
+
−
−
=
i
i
i
i
i
n
n
n
n
r
,
i
i
i
i
n
n
n
t
+
=
−
−
1
1
2
,
1
1
2
+
+
+
=
i
i
i
i
n
n
n
t
,
(2)
n
i-1
, n
i
, n
i+1
– показатели преломления
(комплексные) предыдущего, текущего и
следующего подслоя, φ
i
– сдвиг по фазе:
i
i
i
h
n
⋅
⋅
=
λ
π
ϕ
2
, (3)
h
i
– толщина текущего подслоя.
Параметры подслоев определялись по
модели эффективной среды. Известно нес-
колько соотношений, связывающих диэлек-
трическую проницаемость двухкомпонентной
смеси с содержанием компонент. В работе
Аспнеса и др. [9] было показано, что свойства
системы Si-SiO
2
наиболее адекватно отражает
соотношение Бруггемана [10]. Поэтому была
выбрана модель эффективной среды именно в
форме Бруггемана:
(
)
0
2
1
2
2
2
1
1
=
+
−
−
+
+
−
eff
eff
eff
eff
f
f
ε
ε
ε
ε
ε
ε
ε
ε
, (4)
где
ε
1
,
ε
2
и
ε
eff
– диэлектрические
проницаемости компонент и результирующей
смеси, компонент 1 и 2 и f – объемный
коэффициент заполнения компоненты 1. При
расчетах были использованы диэлектричес-
кие проницаемости кремния [11] и диоксида
кремния [12] в комплексном виде. Для
расчетов параметров пористого кремния
также использовалась формула (4). При этом
вместо констант кремниевого диоксида в
формулу подставлялась единица.
Далее профили, оптимальные для
сопряжения подложки с окружающей средой,
были определены методом пошагового
приближения. Метод заключается в том, что в
качестве стартового выбирается какой-либо
профиль (например, линейный) и задается
стартовая толщина слоя. Далее данный про-
филь разбивается на участки (в нашем случае
50) с заданием шага изменения толщины и
шага изменения объемного фактора содер-
жания компонент на каждом из них (в нашем
случае
ΔH=0,005 мкм и Δf=0,005 соответ-
ственно).
Начиная с первого участка пока-
затель преломления каждого подслоя пос-
ледовательно подбирается для максимизации
пропускания. После подбора одного подслоя,
новый параметр сохраняется для исполь-
зования при последующей оптимизации.
Завершение последнего подслоя и целой
толщины пленки составляет один проход.
Процесс повторяется, начинаясь снова с
первого подслоя в течение многих проходов.
Эксперимент
Были изготовлены структуры с n
+
-p
переходом глубиной 1,2 и 0,3 мкм. Диффузия
фосфора проводилась при температуре 970
°С
в течение 1 часа и при 860
°С в течение 30
мин. Подложками служили пластины крем-
ния p-типа с зеркально полированной повер-
хностью, удельным сопротивлением 2 – 10
Ом
⋅см и кристаллографической ориентацией
(100). В качестве диффузанта использовался
PCl
3
.
Слои ПК изготавливались на подлож-
ках p и n типа, на n
+
слое структуры n
+
-p с
полированной поверхностью без контактной
сетки на лицевой стороне, а также на лицевой
поверхности СЭ. Контактная система на
лицевой стороне СЭ наносилась методом
фотолитографии и термической обработки.
Слои
ПК
формировались
посредством
электрохимического анодирования в раст-
ворах электролитов HF:CH
3
CN = 3:2 и
HF:C
4
O
2
H
10
= 3:2 в стандартной ячейке и с
использованием капиллярного метода. В
режимах спуска и подъёма сила тока
изменялась в пределах от 50 до 0 мА и от 0 до
Вып. 12, Т.1, 2010
26
Журнал проблем эволюции открытых систем
50 мА соответственно по экспоненциальному
и параболическому законам. Плотность тока
определялась с учётом площади участка
травления. В случае постоянного тока время
задавалось с помощью электронного таймера
ZYS48A, сила тока задавалась с помощью
источника питания постоянного тока Б5-50. В
случае изменяющегося во времени тока
профиль тока задавался программируемым
генератором
тока,
время
определялось
заданием тактовой частоты от генератора
прямоугольных импульсов Г5-60.
Спектры отражения измерялись с
помощью спектрофотометра Lambda-35 с
приставкой
для
измерения
отражения
Labsphere RSA-PE-20, позволяющей измерять
диффузное и интегральное отражение.
Результаты и обсуждение
В качестве модельного примера по
данной методике были рассчитаны параметры
градиентных слоёв, состоящих из нано-
композита, представляющего собой кремни-
евые нанокластеры, распределённые в мат-
рице из диоксида кремния, и из пористого
кремния.
На рисунке 1 приведены полученные
данным способом профили распределения
компонент с сопряжением по комплексному
показателю преломления для нанокомпозита
Si-SiO
2
. В этом случае компьютерное моде-
лирование отдает предпочтение профилю
распределения, в котором между областями
градиентного слоя и подложки вводится слой
с низким показателем преломления (SiO
2
), с
толщиной значительно меньше длины волны
(менее 20 нм). Данная прослойка не вносит
значительного искажения в интерференцион-
ную картину, но позволяет снизить погло-
щение в области с наибольшей экстинкцией.
Общая толщина покрытия, обеспечивающего
наилучшую эффективность, составила 0,17
мкм в случае с защитным стеклом и 0,165
мкм без стекла.
В случае использования пористого
кремния неоднородный слой не должен со-
Рис. 1. Профили сопряжения, рассчитанные
для пленок
нанокомпозита Si-SiO
2
.
держать подслоёв с очень низким пока-
зателем преломления и, как следствие, очень
высокой пористостью. Иначе может быть
нарушена целостность этого слоя. Более
строгим требованием будет требование
монотонности зависимости пористости и
связанного с ним объёмного коэффициента
заполнения от координаты. Поэтому в
программу поиска профиля было вставлено
условие, по которому немонотонные профили
исключались. В качестве инициирующего при
расчётах использовался профиль вида [4]:
(
)( )
d
x
n
n
n
n
n
x
n
i
s
s
s
i
−
−
⋅
=
)
(
, (5)
где n
i
– показатель преломления области
падения, n
s
– показатель преломления
подложки, d – толщина слоя.
Для антиотражающего покрытия из
пористого кремния рассчитывался только
вариант без использования защитного стекла.
Таким способом был получен профиль
распределения параметров, показанный на
рисунке 2. Как видно из него, слой,
описываемый найденным профилем, можно
представить как комбинацию квазиоднород-
ных и неоднородных слоёв.
Кроме того,
объёмный коэффициент заполнения находит-
ся в пределах 0.1-0.7, что соответствует
диапазону пористостей 30-90%. Это облег-
чает задачу изготовления реальных слоёв
пористого кремния, соответствующих этому
27
Вып. 12, Т.1, 2010
Журнал проблем эволюции открытых систем
профилю, так как технологически возможно
получить ПК с пористостью, лежащей в этих
пределах.
Рис. 2.
Профиль сопряжения, рассчитанный
для слоёв
пористого кремния.
На рисунках 3 и 4 приведены потери на
отражение и поглощение в слое. В коротко-
волновой части спектра наблюдается возрас-
тание потерь на поглощение. Это связано с
высоким значением показателя поглощения
кремния в этом диапазоне. Среднее в
диапазоне 0,4-1,1 мкм поглощение в слое
нанокомпозита Si- SiO
2
составило 2.5% в
случае с использованием защитного стекла и
2.0% без стекла. Средние потери на
отражение 4.6% со стеклом (с учетом 4%
отражения от фронтальной поверхности
стекла) и 1.3% без стекла. Суммарные потери
составили 7.1% в случае с использованием
защитного стекла и 3.3% без стекла. В случае
использования пористого кремния, усреднён-
ные по диапазону отражение и поглощение
составили 0.74% и 3.44 % соответственно.
Общие потери в этом случае составили 4.18
%.
На рисунке 5 приведены зависимости
оптической
прозрачности
покрытия,
отражающие его эффективность. Среднее
пропускание слоя в диапазоне 0,4-1,1 мкм
92.9% в случае использования нанокомпозита
Si- SiO
2
с защитным стеклом, 96.7% без
стекла,
и 95.82% с
использованием
неоднородного слоя пористого кремния как
антиотражающих покрытий.
Рис. 3. Расчётное отражение от градиентных
антиотражающих слоев.
Рис. 4. Расчётное оптическое поглощение
градиентных антиотражающих слоев.
На основе пористого кремния слой с
непрерывным изменением параметров можно
сформировать, изменяя плотность тока в те-
чение электрохимического анодирования по
определённому закону [6]. На зеркально по-
лированной поверхности n
+
слоя структуры
n
+
-p были сформированы слои ПК при раз-
личных временах анодизации в стандартной
ячейке с применением растворов электроли-
тов HF:CH
3
CN = 3:2 и HF:C
4
O
2
H
10
= 3:2. Из-
меренные спектральные зависимости коэф-
фициентов отражения приведены на рисунке
6.
Из графиков видно (рис. 6), что увели-
чение времени анодизации приводит к сдвигу
спектров отражения в длинноволновую об-
ласть, что связано с увеличением толщины
слоя. Кроме того, спектры образцов, полу-
ченные при одинаковых временах анодизации
Вып. 12, Т.1, 2010
28
Журнал проблем эволюции открытых систем
Рис. 5.
Расчётная
прозрачность
градиентных
антиотражающих слоев.
с использованием электролита HF:CH
3
CN
сдвинуты в длинноволновую область по
сравнению с образцами, анодированными в
HF:C
4
O
2
H
10
, что предположительно связано с
бóльшей скоростью травления и с большими
размерами
нанокристаллитов
в
случае
использования электролита, имеющего в
составе ацетонитрил CH
3
CN. Б C
4
O
2
H
10
.
Бóльший размер нанокристаллитов следует из
отсутствия фотолюминесценции у образцов,
сформированных с применением электро-
лита, содержащего ацетонитрил CH
3
CN при
больших временах травления в отличие от
образцов, анодированных в электролите,
содержащем
этоксиэтанол
C
4
O
2
H
10
.
Люминес-ценция в образцах, приготовленных
с исполь- ованием этоксиэтанола, начинает
прояв-ляться только после длительного
хранения, когда размеры нанокристаллитов
снижаются
за
счет
повер
з
хностного
окисления.
Рис. 6. Спектральные зависимости коэффи-
циентов отражения слоёв ПК, сформирован-
ных при различных временах анодизации с
использованием электролитов HF:CH
3
CN =
3:2 (а) и HF:C
4
O
2
H
10
= 3:2 (б) в стандартной
ячейке при плотности тока 63,7 мА/см
2
.
С целью исследования влияния неодно-
родности распределения оптических парамет-
ров в слое были изготовлены слои ПК при
плотности тока, изменяющейся по экспонен-
циальному и параболическому законам в
режимах спадающей и возрастающей плот-
ности тока. Анодизация производилась как в
стандартной ячейке, так и с применением
капиллярного метода. Спектральные зависи-
мости коэффициентов отражения полученных
образцов приведены на рисунке 7.
Из приведённых кривых (рис. 7) видно,
что при применении режима анодизации со
спадом плотности тока минимумы спек-
тральных коэффициентов отражения смеща-
ются в сторону более коротких волн, а при
применении режима анодизации с возраста-
нием плотности тока – в сторону более
длинных волн по сравнению с режимом
постоянной плотности тока. Кроме того, при
применении режима со спадом происходит
подавление интерференционного максимума
в коротковолновой части спектра, при
возрастании – напротив,
величина
коротковолнового максимума увеличивается.
29
Вып. 12, Т.1, 2010
Журнал проблем эволюции открытых систем
Рис. 7. Спектральные зависимости коэффи-
циентов отражения слоёв пористого кремния,
сформированных в различных режимах ано-
дизации с использованием электролитов
HF:CH
3
CN = 3:2 в стандартной ячейке (а) и
HF:C
4
O
2
H
10
= 3:2 капиллярным методом (б).
Выводы
В работе показано, что применение
градиентных антиотражающих покрытий мо-
жет позволить увеличить эффективность по-
лупроводниковых солнечных элементов в
результате снижения потерь на отражение в
широком диапазоне длин волн. Так как гра-
диентное покрытие состоит из одних мате-
риалов с вариацией параметров по глубине,
такое покрытие можно получить в едином
технологическом процессе. В случае исполь-
зования нанокомпозита Si - SiO
2
пропускание
градиентного антиотражающего покрытия
может быть повышено введением тонкого
(менее 20 нм) подслоя с низким показателем
преломления (SiO
2
) между подложкой и гра-
диентным слоем. Такой подслой не вносит
существенных изменений в интерференцион-
ную картину, но позволяет снизить поглоще-
ние в диапазоне длин волн с высокой экс-
тинкцией. В случае использования por-Si
возможно использование профиля распреде-
ления, ограниченного технологически осуще-
ствимыми пористостями. Из 3-х применяв-
шихся методов формирования слоя ПК – с
постоянной плотностью тока и плотностью
тока, меняющейся в режимах спада и возрас-
тания, лучшее снижение отражения было
достигнуто при режиме спадающей плотно-
сти тока. Кроме того, показано, что при при-
менении для электрохимического анодирова-
ния электролитов, содержащих ацетонитрил,
положение минимума в диапазоне, оптималь-
ном для наиболее эффективного снижения
отражения достигается при меньших време-
нах анодирования, чем при применении элек-
тролитов, содержащих этоксиэтанол.
Литература: [1] Minot M.J. Single-layer, gradient refractive index antireflection films effective from 0.35 to
2.5
μ // J. Opt. Soc. Am. – 1976 – Vol. 66 – No. 6 – pp. 515-519.; [2] Southwell W. H. Gradient-index antire-
flection coatings // Optics Letters. – 1983. – Vol. 8 – No. 11 – pp. 584-586.; [3] Адамсон П.В. Антиотражаю-
щие поверхностные покрытия с непрерывно изменяющимся комплексным показателем преломления //
Письма в ЖТФ. – 2000. – Т. 26. – № 22. – с. 50-57.; [4] Strehlke S., Bastide S., Lévy-Clément C. Optimization
of porous silicon reflectance for silicon photovoltaic cells // Solar Energy Materials & Solar Cells. – 1999. – Vol.
58. – No 4. – pp. 399- 409.; [5] Yerokhov V., Melnyk I., Tsisaruk A. and Semochko I. Porous silicon in solar
cell structures // Opto-Electronics Review. – 2000. – Vol. 8. – No. 4. – pp. 414-417.; [6] Fauchet P. Porous Poly-
crystalline Silicon Thin Film Solar Cells // Final Report of National Renewable Energy Laboratory. – 2003. –
NREL/SR-520-34824. – 20 p.; [7] Якобсон Р. Неоднородные и совместно напыленные однородные пленки
для оптических применений. – Физика тонких пленок. – М. – 1978. – Т. 8. – с. 61-105.; [8] Борн М., Вольф
Э. Основы оптики. – М. – 1973. – 720 с.; [9] Aspnes D.E., Theeten J.B., Hottier F. Investigation of effective-
medium models of microscopic surface roughness by spectroscopic ellipsometry // Phys. Rev. B. – 1979. – Vol.
20. – No. 8. – pp. 3292-3302.; [10] Bruggeman D.A.G. Berechnung verschiedener physikalischer Konstanten
von heterogenen Substanzen. I. Dielektrizitätskonstanten und Leitfähigkeiten der Mischkörper aus isotropen
Substanzen // Annalen der Physic. – 1935. – Vol. 416. – Iss. 7. – pp. 636-664.; [11] Aspnes D.E., and
Вып. 12, Т.1, 2010
30
Журнал проблем эволюции открытых систем
A.A.Studna A.A. Dielectric functions and optical parameters of Si, Ge, GaP, GaAs, GaSb, InP, InAs, and InSb
from 1.5 to 6.0 eV // Phys. Rev. B. – 1983. – Vol. 27. – Iss. 2. – pp. 985-1009.; [12] Philipp H. R. Optical Prop-
erties of non-Crystalline Si, SiO, SiO
x
and SiO
2
// J. Phys. Chem. Solids. – 1971. – Vol. 32. – Iss. 8. – pp. 1935-
1945.
Принято в печать 8.03.10
УДК 535.3+621.3
ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА МНОГОСЛОЙНЫХ НАНОСТРУКТУРИРОВАННЫХ ПОКРЫТИЙ
ДЛЯ КРЕМНИЕВЫХ ФОТОПРЕОБРАЗОВАТЕЛЕЙ
Токтар Искатаевич Таурбаев, Валерий Эдуардович Никулин
Казахский национальный университет им. аль-Фараби, г. Алматы
Алматы 050012, ул. Толе Би, 96
e-mail:
taur@physics.kz
, тел./факс: 8 (727) 292-70-85
КРЕМНИЙ ТҮРЛЕНДІГІШТЕРІ ҮШІН КӨПҚАБАТТЫ НАНОҚҰРЫЛЫМДЫҚ ҚАБЫРШАҚТАРДЫҢ
ОПТИКАЛЫҚ ҚАСИЕТТЕРІ
Токтар Искатаевич Таурбаев, Валерий Эдуардович Никулин
əл Фараби атындағы Казақ ұлтық университеті, Алматы қаласы
Алматы 050012, Толе Би көшесі, 96
e-mail:
taur@physics.kz
, тел./факс: 8 (727) 292-70-85
Кремний бетіне Si-SiO
2
композитімен кеуек кремниден құралған біртекті емес қабаттардың шағылу,
өткізу жəне жұту спектрлері есептелген. Кремний төсенішімен градиенттік керішағылысу қабатынан
тұратын электромагниттік толқындардың ортадағы таралу системасы арқылы үлестіру параметрлерінің
профиліне əсері қарастырылды. Электрохимиялық анодтау əдісі арқылы нанокеуекті кремний қабаты
орнатылды. Спектрлік шағылысу коэффициентімен қабаттардың қалыптастыру режіміне тəуелділігі
зерттелді.
OPTICAL PROPERTIES OF MULTILAYER NANOSTRUCTURED COATINGS
FOR SILICON PHOTOCONVERTERS
Toktar Iskataevich Taurbayev, Valeriy Eduardovich Nikulin
Al-Farabi named Kazakh National University, Almaty
Almaty 050012, Tole Bi street, 96
e-mail:
taur@physics.kz
, tel./fax: 8 (727) 292-70-85
The spectra of reflection, transmittance and absorbance of the inhomogeneous layers, consisting of porous sili-
con and Si-SiO
2
nanocomposite on a silicon surface are calculated. The influence of a profile of the distribution
of medium parameters on the propagation of electromagnetic waves through the system, consisting of a Si-
substrate and gradient-index antireflection coating is analyzed. The nanoporous silicon layers were deposited by
the method of electrochemical anodizing. The dependence of the spectral reflection on the conditions of layer
formation is investigated.
31
Вып. 12, Т.1, 2010
Журнал проблем эволюции открытых систем
Вып.11, Т. 1, 2009
46
КИНЕТИКА ПЛАЗМЫ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА
С.К. Кунаков
Алматинский Технологический Университет , Республика Казахстан
Плазма UF6, образованная в активной зоне ядерного реактора, обладает
рядом специфических особенностей, вызванных принципиально открытой структурой та-
ких установок по носителям высоких энергий. Это вызывает ряд экспериментальных про-
блем. Возникает необходимость дистанционного управления процессами; невозможность
повторного использования всех экспериментальных устройств и регистрирующей аппара-
туры. Экспериментальные сложности связаны и с наличием: наведенной радиоактивно-
сти, необратимых структурных изменений в материалах, токсичности и химической аг-
рессивности исходных материалов. До настоящей работы многие методические вопросы
также оставались открытыми и не были исследованными и это касается зондовой диаг-
ностики (теоретическая интерпретация зондовых характеристик для слабо ионизиро-
ванной плазмы содержащей отрицательные ионы).
Исследования кинетики плазмы гексафторида урана высокого давления, образо-
ванной продуктами ядерных реакций являются большей и необходимой частью комплекс-
ной программы по прямому эффективному преобразованию ядерной энергии в другие виды,
а диагностика плазмы UF6 являлась задачей требующей кропотливых и тщательных экс-
периментальных и теоретических исследований кинетики элементарных процессов.
Введение
Для интерпретации ВАХ необходимо
оценить ионный состав плазмы. В рассма-
триваемой кинетической модели были уч-
тены следующие элементарные процессы.
Осколки деления, которые образуются при
взаимодействии тепловых нейтронов с 255U,
характеризуются начальными энергиями,
лежащими в диапазоне 50-115 МэВ, началь-
ными зарядами от 16 до 24 е и массами от 70
до 160 а.е.м. Под действием высокоэнерге-
тичных осколков деления урана в газе обра-
зуется каскад быстрых электронов. Эти
электроны и осколки деления производят
ионизацию молекул [1]:
UF
6
+ (ff)
+ e + (ff) ,
(1)
UF
6
+ (ff)
UF
6
* + (ff) , (2)
UF
6
+ (ff)
UF
6
+ F + e + (ff) , (3)
UF6*
UF5 + F (4)
UF
6
*
UF
4
+ F
2
(5)
Скорости процессов ионизации и воз-
буждения, отнесенные к единице объема,
оценивались по формуле [2].
S
i
= q
дел
ЕN/Ui
(5)
где Ф - поток тепловых нейтронов, q
дел
- се-
чение ядерной реакции, Е - энергия деления,
N - концентрация делящегося вещества,
Ui
- энергетическая цена образования соответ-
ствующего продукта в данной реакции.
Кинетика
Потенциал ионизации гексафторида
урана I.P(UF
6
)=13.86 эв. Сечение ионизации
гексафторида урана в диапазоне от потен-
циала ионизации до 100 эв меняется при-
мерно линейно от нуля до 20
.Сечение
прилипания электронов к гексафториду ура-
на имеют два максимума:в области 2.15 эв
,второй в области 7 эв. Сечение в первой
точке равно
. Пик концентрации
также находится в области 2.7 эв. Срод-
ство электрона к UF
6
равно
.
Значение энергии связи
Образование
происходит в соответ-
ствии с реакцией
е + UF
6
+ F (6)
(6)
Процесс же прилипания электрона, приво-
дящий к образованию
характеризуется
довольно низкой скоростью [1]. Принято
считать, что к возникновению
при-
водит реакция перезарядки [1].
+
+
(7)
При этом наиболее значительное раз-
рушительное действие производят осколки
деления. Молекулы
под действием ра-
диоактивного излучения реактора будут раз-
Журнал проблем эволюции открытых систем
47
Вып.11, Т. 1, 2009
рушаться на низшие фториды и фтор. В
предположении, что диссоциация молекул
идет по каналу
+1/2*F, (8)
в работах [2] определена скорость разру-
шения
на единицу мощности. В пре-
делах ошибки измерения скорость радиолиза
молекул
не зависит от давления и
мощности дозы и составляет величину 0.28
моль/кВт.ч поглощенной энергии или
(0.8 0.1) молекул/100 эВ. Вместе с тем из-
вестно, что фториды сравнительно легко
фторируются с повышением температуры до
гексафторида газообразным фтором:
+ F + M
+ M
(9)
+
+M
+ M (10)
где М - третья частица.
Следовательно, при длительном облу-
чении гексафторида урана (100 - 104 ч) ус-
танавливается стационарное состояние. Зна-
чения концентраций
и продуктов его
радиолиза в стационарном состоянии опре-
деляются мощностью дозы, начальным дав-
лением и температурой.
Выше перечисленные положитель-
ные и отрицательные ионы, электроны и
продукты диссоциации интенсивно взаимо-
действуют друг с другом.
Константы плазмохимических реакций для
являются оценочными и взяты из работ
[1].
F+F+M
+M (11)
e+
+F (12)
e+
+
(13)
e+
+ M
+ M
(14)
+
+F (15)
+
2*
(16)
+
+ M
+
+ F+M (17)
+
+ M
+ F + M (18)
Численные расчеты и результаты
эксперимента
Система уравнений описанной матема-
тической модели решалась численно. Для
согласования с экспериментальными усло-
виями по исследованию плазмы зондовым
методом в представленных расчетах давле-
ние
принято равным 20 Торр, поток
тепловых нейтронов меняется от 3*10
11
до
1.5* 10
13
нейтрон см
-2
с
-1
.
Решение задачи о нахождении основ-
ных характеристик неравновесной ядерно –
возбуждаемой плазмы естественно начинать
с анализа распределений продуктов ядерных
реакций и образуемых ими электронов по
энергиям.
Количественное определение доли
рекомбинационного потока идущего на
уровне с n=3, требует решения системы не-
линейных дифференциальных уравнений
вида:
(19)
с учетом ФРЭЭ. Здесь зависящие от пере-
менных и параметров модели коэффи-
циенты
характеризует скорости
столкновительных и радиационных превра-
щений
, члены
- представляют
собой потоки в состоянии m, обусловленные
наличием положительных источников.
Поскольку плотность рассматривае-
мой плазмы достаточна высока, система
уравнений для населенностей возбужденных
уровней гелия была дополнена процессами
тушения в реакциях ассоциативной ионии-
зации, а также передаче возбуждения между
уровнями с одинаковым главным квантовым
числом.
Система уравнений (1-18), до-
полненная уравнением сохранения заряда
(20)
решалась численным методом Гира для же-
стких систем [4].
Далее, в виду того, что зондовые изме-
рения проводились в течении 2-3 часов, по-
лагаем, что в рассматриваемых условиях
Журнал проблем эволюции открытых систем
Вып.11, Т. 1, 2009
48
концентрация гексафторида урана
в
формуле (3) равна исходному содержанию.
В таблице 1 представлены резуль-
таты расчетов для условий проводимых экс-
периментов по зондовой диагностике
Таблица 1 Концентрация компонент плазмы
гексафторида урана, см
-3
Как следует из таблицы, основным отрица-
тельным ионом в данной смеси является ион
. Его концентрация равна концентрации
(с точностью до пятого знака). Со-
держание
определяется ионизацией и
гибелью в реакциях рекомбинации с
. Концентрация электронов невелика.
Результаты расчетов показывают, что отно-
шение концентрации электронов к суммар-
ной концентрации отрицательных ионов со-
ставляет величину порядка 10
-4
. Из расчета
следует также, что концентрация электронов
определяется ионизацией и прилипанием к
молекулам
.
Данные численного счета о том, что
концентрация отрицательных ионов на мно-
го больше концентрации электронов, соот-
ветствует выводам, сделанным из анализа
ВАХ. Далее, концентрация n- пропорцио-
нальна корню квадратному плотности пото-
ка тепловых нейтронов, т.е
, концен-
трация электронов пропорциональна потоку,
т.е Ф. Следовательно, с ростом Ф, n
e
,растет
быстрее, чем
и
становиться срав-
нимой с
.
Сравнение расчетных и эксперимен-
тальных значений концентраций положи-
тельных ионов
, вычисленных из ВАХ
по методикам [2]. Показали что эксперимен-
тальные и расчетные значения концентра-
ций
находятся в удовлетворительном
согласии. Ввиду того, что при малых уров-
нях мощности реактора (100, 500 кВт) n- -
>> ne e.
Выводы
Разработана кинетическая модель плаз-
мы UF6 и проведен численный расчет ион-
ного состава плазмы. Из результатов расче-
тов следует, что основными положительны-
ми ионами являются ионы UF6+ отрица-
тельными UF6- отношение концентрации
электронов к суммарной концентрации от-
рицательных ионов составляет величину по-
рядка 10-4 для уравнений мощности 100 и
500 кВт, т.е. Концентрация ne определяется
скоростями ионизации и прилипания к моле-
кулам UF6. Концентрация UF6+ и UF6-
пропорциональна
, электронов - Ф.
Концентрация положительных ионов, опре-
деленная из экспериментальных зондовых
характеристик удовлетворительно согласу-
ется с расчетом.
Интерпретация ВАХ различными ме-
тодами позволила впервые определить ко-
эффициенты диффузии (подвижности) ионов
в плазме гексафторида урана, образованной
в центре активной зоны реактора.
Литература: [1.] R.N.Compton, On formation of positive and negative ions in gaseous
,The Jounal of
Chemical Physics,Vol.66,Number 10, pp4478-4486; [2.] Davis R.N., Davis J.F., Sohneider R.T. Nuclear pump-
ing lasers,induced by pulsed reactors// Trans. Amer. Nucl.Soc.-1976.-Vol. 23.-P.520-523; [3.] Дмитриевский
В.А.,E.М.Воинов , Тетельбаум С.Д. Применение гесафторида урана в ядерных энергетических установках
.//Атомная энергия.-1970.-Т.29, №.4.- С.45-52. ; [4.] R. Bektursunova , S. Kunakov Singular Perturbation
Model of Electric Probe in Slightly Ionised Plasmas with Negative Ions.// Plasma Physics Reports 25.-1999.-
21c. ; [5.] Р. Бектурсунова, С. Кунаков Методы сингулярных возмущений в слабо ионизованной плазме с
отрицательными ионами. // Физика Плазмы.1999.- Т.25,№10.-С.1-5. ; [6.] Thom K. and Schneider R.T. Mea-
n
e
5.9*10
6
2.6*10
11
2.6*10
11
2.1*10
6
4.2*10
4
F
7.7*10
13
F
2
7.7*10
16
UF
5
3.9*10
14
UF
4
4.0*10
4
Журнал проблем эволюции открытых систем
49
Вып.11, Т. 1, 2009
surements methods for fission fragment generated plasmas// Nuclear Pumped Gas. Lasers, AIAA Journal,-1972.-
Vol.10.-P.400-406.
Принято в печать 21.02.2009
УДК533.9.01
КИНЕТИКА ПЛАЗМЫ ГЕКСАФТОРИДА УРАНА
С.К. Кунаков
Алматинский Технологический Университет,
sandybeck@kunakov.kz,2909981
ГЕКСАФТОРИД УРАННЫҢ КИНЕТИКАСЫ ҚАСИЕТТЕРГЕ ТОЗАҢДЫҚ КОМПОНЕНТТІНІҢ
САЛЫМЫ
С.К. Кунаков
Гексафторид уранның кинетикасы және экспериментын салымы қасиеттерге тозаңдық
компонентінің салымы бұрын ұсынылған реакцияларнын негізінде зерттелген.
Жүйеде алыстық ретінің қалыптасуы байқалған және оның сипаттау шамасы анықталған. Сонымен
қатар кинетикалык реакцияснынконцентрация мен энергия және теңдеудің күйіне беретін салымы
есептелген.
KINETICS OF HEXAFLUORIDE URANIUM
S.K. Kunakov
The kinetic investigation of high pressure gaseous hexafluoride uranium induced by nuclear fragments is the
essential part of the complex program of complex program directed to the solution of effective direct energy
transformation of nuclear energy in to others. The kinetic of UF
6
plasma, created in the active zone of the sta-
tionary nuclear reactor, has some specific features. In the list of these features in particular ones are undivided
and might be enumerated as follows : unavailability of first hand contact with the experimental set, necessity of
the distant manipulation to manage the experimental set be the reason of the induced radiation, which makes the
hardware of the experimental set the one use set, irreversible structural changes in measuring instruments diag-
nostic devices caused by strong radiation field, toxic properties and chemical aggression of original materials
.Up to this work many methodical questions were not revealed and were not investigated and these remarks
mainly should be regarded to probe diagnostic (theoretical interpretation of the probe characteristics for weakly
ionized plasma, containing negative ions). Taking this arguments into the consideration the probe diagnostics is
the subject of the laborious theoretical and experimental investigations of the elementary prossesses which im-
possible to be studied at once and actuality of this investigation is very vital up to nowadays.
Журнал проблем эволюции открытых систем
Вып. 12, Т.1, 2010
32
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ УСТАНОВКА ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ АБСОЛЮТНЫХ ИН-
ТЕНСИВНОСТЕЙ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ ОПТИЧЕСКОГО ИЗЛУЧЕНИЯ
ПЛАЗМЫ ГАЗОВЫХ СМЕСЕЙ,ОБРАЗОВАННЫХ В АКТИВНОЙ ЗОНЕ СТАЦИО-
НАРНОГО ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА.
С.К. Кунаков
Алматинский Технологический Университет,
Республика Казахстан
Одной из главных проблем эволюции открытых систем является проблема
преобразования энергии. При создании ЯЭУ(ядерно-энергетических установок),
основанных на новых физических принципах, фундаментальной проблемой являет-
ся проблема преобразования ядерной энергии в энергию оптического когерентного
(лазерного) и некогерентного излучения и в электрическую энергию. Основным эле-
ментом таких преобразователей является неравновесная ядерно – возбуждаемая
плазма различных газовых смесей, образованная продуктами ядерных реакций под
действием нейтронов в ядерном реакторе. Значительные возможности в исследо-
вании плазмы, образованной продуктами ядерных реакций, открывает использова-
ние оптических методов. Известно, что спектральный метод наиболее информа-
тивен из существующих методов исследования плазмы, он в принципе позволяет
определить распределение молекул по возбужденным состояниям и кинетические
процессы их определяющие.
Введение
Прогнозирование возможности созда-
ния и определение характеристик таких ядер-
но-энергетических установок невозможно без
знания физико-химических процессов, проис-
ходящих в такой плазме, и, соответственно,
состава компонентов плазмы.
В связи с этим, объектом исследования
настоящей работы является плазма, обра-
зованная в активной зоне стационарного
ядерного реактора, которая является уни-
кальным объектом, где интенсивно происхо-
дят наиболее значимые физико-химические
процессы, связанные с преобразованием ядер-
ной энергии в световую, минуя тепловую ста-
дию. Световая энергия, как известно, являет-
ся более предпочтительным “исходным”
энергетическим материалом для дальнейших
прикладных технологических процессов са-
мого различного земного и космического
предназначения.
2.Эспериментальная установка
В соответствии с конструкцией реакто-
ра ВВР-К и спецификой эксперимента был
разработан диагностический канал, позво-
ляющий облучать исследуемые газы в центре
активной зоны реактора. Исследуемые газо-
вые смеси находились в запаянных ампулах с
окнами из радиационно-стойкого стекла С-96,
которые помещались в черненные защитные
кожуха из материала Д-16Т.
Процентное содержание примесей при-
ведено в таблице 1. В опытах с галогенидаи
ртути использовались ксенон особой чистоты
и осушенный технический азот. Давление
смесей в ампулах при комнатной температуре
составля-ло Р=0.57-0.92 МПа. Облучение
осуществлялось потоками тепловых нейтро-
нов с плотностью
Ф=2∙10
12
–1.8∙10
13
тепл.
нейтрон см
2
с
1
. Плотность энерговыделе-
ния не превышала –1 Вт. см
3
.
Диагностический канал (рис.1) пред-
ставляет собой две параллельно расположен-
ные трубы 50 мм, соединенные поворотным
коленом. Канал изготовлен из нержавеющей
стали 12х18Н10Т. Труба 3 является светово-
дом, ее внутренняя поверхность для устране-
ния дополнительных отражений света покры-
та газовой сажей. Загрузка и выгрузка ампул
с исследуемыми смесями осуществляется по
трубе 4, чем обеспечивается постоянство гео-
метрического фактора в процессе измерений.
Коническое гнездо 7 предназначено для со-
Журнал проблем эволюции открытых систем
33
Вып. 12, Т.1, 2010
вмещения оптических осей ампулы и свето-
вода. На торце трубы световода устанавлива-
лись либо поворотное зеркало и система фо-
кусирующей оптики, либо фотографический
объектив Юпитер-36В, либо телескоп, со-
стоящий из двух объективов Юпитер-36В и
Гелиос-44 (увеличение 1:1) 9, с помощью ко-
торых изображение исследуе-мого источника
излучения фокусировалось в плоскости вход-
ной щели монохроматора 10.
Таблица 1 – Содержание примесей в ис-
следуемом
3
Не
Примеси
Результат
анализа (%)
Атомарная доля гелия-3
99.8
Атомарная доля гелия-4
0.20
Объемная доля азота
0.0001
Объемная доля водорода
0.0001
Объемная доля углеводо-
родов
0.0001
В экспериментах использовался свето-
сильный монохроматор МДР-2 с дифракци-
онными решетками 600 и 1200 штр/мм. Об-
ратная линейная дисперсия I/Dl=40 A/мм и
I/Dl=20 A/мм соответственно. Оптимальная
ширина раскрытия щелей определенная
опытным путем не менялась в течение изме-
рений и оставалась равной 200 мкм при высо-
те входной щели 0.2 мм при работе с объек-
тивом I мм при работе с телескопом, которая
ограничивалась условиями градуировки абсо-
лютной спектральной чувствительности уста-
новки.
При работе реактора на мощности не-
избежен фон от его излучения, поэтому в це-
лях радиационной безопасности на крышке
реактора располагалась лишь необходимая
Достарыңызбен бөлісу: |